機械誘導的摩擦化學反應能調(diào)控界面摩擦狀態(tài)，成為潤滑材料優(yōu)異摩擦學性能的關(guān)鍵。但傳統(tǒng)意義的摩擦化學研究大多聚焦于潤滑材料在摩擦過程中的表界面化學現(xiàn)象，由現(xiàn)象推導過程，再回饋于潤滑材料的研發(fā)設(shè)計。理想的潤滑劑能針對高端機械裝備服役過程中不同工況的變化進行“自我調(diào)控”來滿足復雜多變的服役工況，這意味著潤滑體系具有自適應特性。然而，目前還沒有任何體系具有這種特點，這成為該領(lǐng)域的關(guān)鍵科學難題和技術(shù)挑戰(zhàn)。同時，結(jié)合當今潤滑材料逐漸向“功能化”“智能化”“自適應”等發(fā)展的特點，回歸其“力化學”的本質(zhì)，巧妙利用摩擦力及界面相互作用，對摩擦化學體系的有序設(shè)計、創(chuàng)新豐富摩擦化學理論、綠色可持續(xù)性潤滑材料的發(fā)展等有重要意義。

　　近日，中國科學院蘭州化學物理研究所固體潤滑國家重點實驗室材料表面與界面研究團隊從機械化學和摩擦化學的共性科學問題出發(fā)，將機械化學界面有序設(shè)計策略引入到摩擦化學的研究思路中，創(chuàng)新性地提出了基于界面摩擦誘導的原位click摩擦化學反應（tribo-click）構(gòu)建的自適應潤滑。這種新穎的定向誘導自適應潤滑體系將機械化學與經(jīng)典的click反應相結(jié)合，在金屬銅滑動界面上原位生成三氮唑類活性產(chǎn)物，其中銅既是滑動摩擦副，更是tribo-click反應的催化源（亞銅離子）（圖1）。與傳統(tǒng)的界面改性不同，這里摩擦剪切作用力既是參與者又是受益者，摩擦作為動力實時地催化銅界面上的摩擦化學反應，生成的活性產(chǎn)物即時地補償界面磨損消耗并立即形成摩擦膜保護滑動界面?？梢?，“取之摩擦，用之摩擦”這一巧妙策略，是實現(xiàn)自適應潤滑的關(guān)鍵。

圖1. 界面摩擦誘導原位tribo-click自潤滑體系示意圖

　　研究結(jié)果表明：在高承載和多工況條件下，原位tribo-click體系都能高效地實現(xiàn)摩擦降低，并在礦物油和合成基礎(chǔ)油中均表現(xiàn)出優(yōu)異的自適應潤滑性（圖2）。分子動力學模擬表明：原位tribo-click自潤滑體系實現(xiàn)了界面摩擦膜的形成、消耗和補給的動態(tài)平衡過程（圖3），這歸功于原位活性產(chǎn)物在界面上的延伸平行吸附模型和接觸區(qū)富集機制。因此，界面摩擦誘導原位tribo-click自潤滑體系在系統(tǒng)設(shè)計和性能優(yōu)化方面，豐富了智能自適應潤滑體系的研究。同時，這種減摩抗磨的概念驗證策略將徹底改變潤滑體系的未來設(shè)計，對機械工程中的潤滑系統(tǒng)和技術(shù)的新發(fā)展具有重要意義和價值。相關(guān)研究成果以“Friction induced mechanochemistry: self-adaptive lubrication through in-situ tribo-click system”為題發(fā)表在 Chemical Engineering Journal (2023,454,139722), DOI: https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.139772上，中國科學院大學博士董瑞為論文第一作者，周峰研究員、蔡美榮研究員為通訊作者。

圖2.界面摩擦誘導原位tribo-click自潤滑體系摩擦學性能

圖3.界面摩擦誘導原位tribo-click自適應潤滑體系分子動力學模擬

　　同時，該團隊與蘭州大學梁永民教授團隊合作，巧妙利用高反應活性缺陷表面的構(gòu)建策略，結(jié)合納米銅顆粒在摩擦過程中的修復效應，在鋼/鋼摩擦界面上構(gòu)筑了“鐵夾雜銅”的“新鮮表面”，進一步使原位摩擦點擊化學反應（tribo-click）構(gòu)建的自適應潤滑體系得以在高載荷條件的鋼/鋼摩擦界面成功實現(xiàn)定向誘導（圖4）。研究者利用離子液體的極性吸附和納米銅的修復效應，在鋼/鋼摩擦過程中，實現(xiàn)了點擊化學的定向誘導，并研究了其獨特的表界面行為（圖5），實現(xiàn)了在工業(yè)應用更為廣泛的鋼/鋼摩擦配副和多種基礎(chǔ)油中的原位自潤滑體系的構(gòu)建。

圖4.原位點擊摩擦化學反應（tribo-click）自適應潤滑體系在鋼鋼摩擦配副上的構(gòu)建示意圖、減摩性能及其潤滑機理

　　研究結(jié)果表明：該體系憑借摩擦化學的動態(tài)性和點擊化學的普適性，在多種基礎(chǔ)油中實現(xiàn)了優(yōu)異的潤滑穩(wěn)定性，展現(xiàn)出極大的工業(yè)應用潛能。同時，該體系獨特的界面行為能夠在摩擦界面高效吸附，克服了傳統(tǒng)潤滑體系在不同基礎(chǔ)油中溶解性差的難題，在苛刻條件下用作鋼/鋼摩擦配副表現(xiàn)出優(yōu)異的減摩效果（圖4）。此外，不同于外源性添加劑，該摩擦化學反應體系在摩擦力的驅(qū)動下原位生成“潤滑添加劑”，其直接作用于滑動界面形成了多金屬雙重吸附的摩擦化學反應膜（圖5），在節(jié)省人力物力的同時，展現(xiàn)出了極強的綠色可持續(xù)性和自適應潤滑特性。目前，該潤滑調(diào)控體系已獲中國發(fā)明專利授權(quán)（ZL 202210065887.7）。相關(guān)成果以“Tribological gain enabled by synergy of copper nanoparticles and friction induced in-situ tribo-click reaction”為題發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A (2022), DOI: https://doi.org/10.1039/D2TA06570C上，蘭州大學聯(lián)合培養(yǎng)碩士生徐浩喆為論文第一作者，蔡美榮研究員，王新剛助理研究員、蘭州大學梁永民教授為通訊作者。

圖5.該體系構(gòu)建的多金屬雙重吸附的摩擦化學反應膜

　　以上研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金重點和面上項目、甘肅省杰出青年基金項目的支持。